7月15日，汪精卫叛变革命后，武汉形势发生急剧变化。李超时受党的派遣回邳县，民国17年4月，正式成立中共邳县独立支部，任支部书记。当年6月，全县发展60多名党员，建立起9个支部。他还打入国民党县党部并任邳县工会会长，利用合法身份经常深入工人中开展工作。民国17年7月，遵照中共江苏省委指示，前往东海开展建党工作。次年7月，省委决定调他至通海地区，领导南通、海门、启东、如皋、泰兴、靖江、泰县、东台等县的革命斗争。同年11月，和刘瑞龙去上海参加中共江苏省第二次代表大会。会议期间，李超时和刘瑞龙汇报了通海如泰地区工作和游击运动情况，省委确定在通海如泰地区建立中国工农红军第十四军，根据会议决定，当即在上海草拟了红十四军的编组计划。

民国19年3月，红十四军军部组成，由何坤任军长，董畏民任政治委员（不久李超时继任）。民国19年3月，通海特委成立，李超时任特委书记。4月16日，何坤军长在围攻老户庄战斗中牺牲，5月省委任命李超时为红十四军军长兼政治委员。6月，省委又派张世杰来红十四军工作。李超时和张世杰一起着手整编部队，按照中央苏区正规军的编制将在通海一带活动的第一支队改编为第二师，原在如泰地区活动的第二支队改编为第一师。经过整顿后，红十四军的战斗力得到提高。在开展武装斗争的同时，李超时还发动红军同地方党组织在通海如泰地区的部分乡村建立苏维埃政权，开展烧田契分土地的斗争。同年8月3日，指挥在黄桥发动了总暴动。参加战斗的除红十四军一师外还有武装农民5万余人。在进攻黄桥的关键时刻，由于暗中降敌的李吉庚、李治平把敌李长江部引到红军后面，以致红军向纵深发展时，腹背受敌，伤亡很大，不得不撤出战斗。黄桥战斗失利后，李超时召开红军干部和如、泰县委负责人会议，总结战斗失利的教训，进行内部肃反和整顿军纪。

9月9日，带领部分红军在镇涛区田家铺开群众大会，突然遭敌人袭击，由于敌众我寡，损失很大。此后，国民政府军疯狂“清剿”，红十四军被迫化整为零，分散进行艰苦的游击活动。10月，奉令回省委参加反“立三路线”的斗争，以后就留在省委任外县工作委员，后又任省委巡视员。次年6月26日，到徐海蚌地区巡视工作，在镇江被捕。同年9月19日在镇江北固山遇难。